相干X射线成像已成为研究纳米尺度结构、凝聚态物质及生物系统动态的重要工具。其纳米分辨率结合化学灵敏度和光谱信息,使得X射线成像在催化、光收集和力学等过程的理解中发挥了重要作用。
然而,这些过程本质上可能是随机的。为了获取用于研究随机动力学的定格图像,X射线通量需要非常高,这可能导致样品的加热或损坏。此外,探测器的获取速率不足以捕捉快速的纳米级过程。
频闪技术可以成像超快重复过程,但只能提取平均动力学,无法测量随机过程。在随机过程中,系统在每次测量期间通过不同的相空间路径演变。这两个障碍限制了相干成像在复杂系统中的应用。
来自IMDEA纳米科学研究所(马德里)的Allan Johnson和Arnab Sarkar提出了一种新方法,能够直接恢复现有方法无法实现的各种系统中的信号。研究人员已经证明,利用这些方法的固有相干性,可以分离相干X射线散射模式中的随机和确定性贡献,返回确定性贡献的真实空间图像,以及随机贡献的动量谱。
随机过程在纳米尺度上普遍存在,其中热效应或量子效应变得尤为重要。例如,量子材料通常表现出载流子、涡旋或畴壁的随机运动。由于难以形成这种随机过程的真实空间图像,通常通过返回统计性质的替代方法来研究波动。
在自由电子激光器上进行的单次测量可以获得波动的快照,尽管由于对损坏的担忧,在许多系统中可能无法实现。最近,相干相关成像被用于在重复测量中对相似的帧进行分组,直到信噪比足以重建真实图像。这项技术是方法上的重大进步,但仍需足够的通量,以确保获得的部分框架足够完整。
在他们最近发表在《材料进展》上的研究中,IMDEA纳米科学研究所的研究人员展示了一种在相干成像方法中分离随机和确定性(平均)贡献的新方法。
通过多个快照的平均衍射图,研究人员表明,可以通过傅里叶变换全息分析分离出随机部分。他们已经证明,在三个代表性的测试案例中能够返回平均波动的真实空间图像:不相关的点状缺陷(涡旋)、极化子样对和绝缘矩阵中的金属畴壁。
通过对散射模式应用重建方法,研究人员返回了一系列定量信息:极化子对的分离、大小和相移,以及畴壁的大小、形状和金属特征(光谱依赖)。
这种被称为相干隔离衍射成像(cici)的方法在纳米尺度上有更多波动的应用实例。例如,跟踪载流子的运动或量子材料中的域波动。
此外,使用CIDI成像研究快速波动实际上并不需要飞秒X射线脉冲;限制将由光的相干时间决定,它决定了在什么时间窗口内散射贡献可以在检测器上相干地增加。这意味着利用宽带连续波辐射,例如同步加速器的粉色光束,可能对飞秒波动进行成像。
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